咱們接著之前的故事說，小智一行人在經歷了一系列冒險后，來到了杰可羅拉群島。之前在船上，他們參加了“海洋杯錦標賽”，還碰上了寶石被盜的案子，好在酒侍偵探天桐機智，把案子給破了。可這一路，他們的旅程也不是一帆風順，各種挑戰和意外不斷，不過這也讓他們的關系更加緊密，對寶可夢的了解也越來越深。
小智一行人來到了杰可羅拉群島中最大的島嶼大島。他們打算穿過大島的大直路，前往島的另一面。一路上，大家有說有笑，可誰能想到，一場意外即將打破這份和諧。
走著走著，他們遇見了一只罕見的寶可夢土龍弟弟。小智一看到就興奮起來，寶可夢訓練家的本能讓他立刻想要收服土龍弟弟。他迅速拋出精靈球，可土龍弟弟哪會這么容易被收服，它發出刺耳聲攻擊，強大的音波讓小智根本靠近不了。受到這刺耳聲的影響，小智一個不穩，不小心踏碎了牙牙送給艾莉絲的花飾。這花飾對艾莉絲來說意義非凡，是牙牙的心意，她瞬間就生氣了。
這邊牙牙也慌了神，想幫小智，卻不小心阻礙了皮卡丘出招，土龍弟弟趁機溜走了。這下矛盾徹底激化，小智和艾莉絲你一我一語地吵了起來，兩人都在氣頭上，誰也不肯讓步。
冷靜下來后，小智心里覺得愧疚，他知道自己不該這么沖動，為了修復和艾莉絲的關系，他決定去摘些果實給她吃。可他對這里的果實不太了解，誤摘了難吃的果實。艾莉絲吃了之后，非但沒有消氣，反而更加憤怒了，直接放話說要跟小智絕交。這可把小智給急壞了，他沒想到事情會變成這樣。
就在氣氛緊張的時候，星海博士出現了。她一直關注著小智一行人的冒險，這次看到他們鬧矛盾，決定出來調解。星海有著豐富的寶可夢知識和人生閱歷，她先安撫了艾莉絲的情緒，告訴她小智不是故意的，又跟小智說要理解艾莉絲對花飾的珍視。在星海的調解下，兩人的情緒逐漸平復，但心里的疙瘩還在。
星海博士提議大家先去她在島上的臨時研究基地休息一下，調整好了狀態再繼續旅程。小智一行人來到基地，看到了星海博士的各種研究設備和她收服的寶可夢，像紅色暴鯉龍、裂空座、噴火龍這些強大的寶可夢，讓大家大開眼界。
在基地里，星海博士給大家準備了豐盛的食物。吃飯的時候，她給大家講了一些關于杰可羅拉群島寶可夢的趣事，想緩解一下小智和艾莉絲之間的尷尬氣氛。可兩人還是不太說話，只是默默地聽著。
這時，基地外突然傳來一陣騷動。星海博士出去查看，發現是一群寶可夢在爭斗。原來是一只大舌貝和一只大鉗蟹為了爭奪一片水源地打了起來，周圍還有一群小拉達、波波在圍觀。星海博士立刻讓自己的沙奈朵使用精神強念，將兩只爭斗的寶可夢分開。
小智看到這一幕，忍不住走過去幫忙。他派出皮卡丘，用十萬伏特制造出一道電場，威懾住了其他寶可夢，讓它們冷靜下來。艾莉絲看到小智的舉動，也想起了他們一起冒險時的點點滴滴，心里的氣消了不少。
星海博士見狀，笑著說：“你們看，寶可夢們有時候也會鬧矛盾，但只要有人出面調解，它們還是能和平相處的。你們倆也是一樣，一起經歷了這么多，這點小矛盾算不了什么。”在星海博士的開導下，小智和艾莉絲終于解開了心結，重歸于好。
之后，他們一起幫助星海博士完成了一些寶可夢的研究工作，比如記錄寶可夢的習性、收集寶可夢的數據。在這個過程中，大家對寶可夢的了解又更進了一步，也更加珍惜彼此之間的友誼。
休息好了之后，星海博士告訴小智一行人，在大島的深處有一個神秘洞穴，里面據說藏著強大的寶可夢，同時也是對訓練家的一種試煉。小智一聽就來了興致，艾莉絲和天桐也躍躍欲試，于是他們決定一起前往神秘洞穴探險。
來到洞穴入口，一股神秘的氣息撲面而來。洞穴里陰暗潮濕，墻壁上閃爍著奇異的光芒。他們小心翼翼地往里面走，突然，一只大巖蛇從洞頂鉆了出來，攔住了他們的去路。大巖蛇體型巨大，身上的巖石堅硬無比，它張開血盆大口，發出低沉的吼聲。
小智立刻派出皮卡丘，皮卡丘站在小智身前，渾身電光閃爍，準備迎戰。艾莉絲也派出牙牙，牙牙興奮地叫著，對戰斗充滿期待。天桐則派出花椰猴，花椰猴靈活地跳來跳去，做好了戰斗準備。
皮卡丘率先發動攻擊，它使用十萬伏特，強大的電流朝著大巖蛇射去。大巖蛇不慌不忙，它將身體蜷縮起來，用堅硬的巖石抵擋皮卡丘的攻擊。電流打在巖石上，濺起一陣火花，但對大巖蛇并沒有造成太大傷害。
牙牙見狀，沖上前去，使用龍之怒。一團龍形的火焰朝著大巖蛇飛去，大巖蛇躲避不及，被龍之怒擊中，身體晃了晃。花椰猴也趁機使用種子機關槍，密密麻麻的種子射向大巖蛇。
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大巖蛇被這一輪攻擊打得有些狼狽，它憤怒地甩動身體，朝著皮卡丘噴出一道巖石光線。皮卡丘靈活地跳開，巖石光線擊中了旁邊的墻壁，碎石飛濺。
在激烈的戰斗中，小智發現大巖蛇的眼睛是它的弱點。他立刻指揮皮卡丘：“皮卡丘，瞄準它的眼睛，使用電光一閃！”皮卡丘會意，身體化作一道黃色的閃電，快速沖向大巖蛇，在接近大巖蛇的瞬間，它釋放出強大的電流，直擊大巖蛇的眼睛。
大巖蛇痛苦地吼叫起來，它的身體開始搖晃，失去了戰斗能力，緩緩地倒在地上。戰勝了大巖蛇后，他們繼續往洞穴深處走去，不知道還有什么挑戰在等著他們。
就在小智一行人在神秘洞穴里冒險的時候，火箭隊三人組也得知了神秘洞穴的消息。他們覺得洞穴里肯定藏著珍貴的寶可夢，要是能抓住幾只，獻給坂木老大，肯定能得到重用-->>。于是，他們制定了一個搶奪寶可夢的計劃。
火箭隊三人組偷偷潛入神秘洞穴，他們利用自己發明的一些道具，悄悄地布置陷阱。他們在洞穴的通道里放置了捕捉網，還設置了一些能發出強大電流的機關，打算等小智他們帶著寶可夢出來的時候，一網打盡。
小智一行人在洞穴里繼續前進，他們又遇到了幾只寶可夢的挑戰，比如頑皮彈、大針蜂。經過一番激烈的戰斗，他們成功地戰勝了這些寶可夢。可他們不知道，危險正在一步步逼近。